Palazzo dei congressi nazionale brasiliano, Brasilia

Niemeyer organizzò una competizione per lo schema di progetto di Brasilia, la nuova capitale, e il vincitore del progetto fu il suo vecchio maestro e amico, Lúcio Costa. Niemeyer volle progettare gli edifici e Lucio la pianta della città.
Entro alcuni mesi, Niemeyer progettò un grande numero di edifici residenziali, commerciali e di governo. Tra loro c'era la residenza del Presidente (Palácio da Alvorada), la casa dei deputati, il Congresso Nazionale, la Cattedrale (una struttura iperboloide), diversi ministeri, per non parlare degli edifici residenziali. Vista dall'alto la città può essere vista come elementi che ripetono se stessi in ogni edificio, che forma un'unità formale. La cattedrale di Brasilia è particolarmente bella, con diversi simbolismi moderni. La sua entrata è ampia e chiara, l'illuminazione dei corridoi contrasta con l'atrio, illuminato dalla luce naturale.
Dietro la costruzione di Brasilia c'è una monumentale campagna per costruire un'intera città nel desolato centro del paese, migliaia di chilometri da qualsiasi altra città maggiore. L'intuizione di Kubitschek era di stimolare l'industria nazionale, integrando aree del paese distanti, popolare regioni inospitali e portare il progresso a regioni ove "only cattle ranching had a foothold" (molti storici paragonano la costruzione di Brasilia alla colonizzazione americana del West). Niemeyer e Lúcio Costa usarono quest'intuizione per testare il nuovo concetto di piano pilota: strade senza transito (Niemeyer avrebbe detto che è irrispettoso verso l'uomo impiegare 20 minuti per spostarsi da una regione a un'altra). Gli edifici, sostenuti da colonne, avrebbero permesso di liberare lo spazio, permettendone la condivisione con la natura.
Il progetto era sorretto anche da un'ideologia socialista: a Brasilia tutti gli appartamenti sarebbero stati posseduti dal governo e affittati ai lavoratori. Brasilia non ha zone "migliori", cosicché i ministri e i comuni lavoratori devono condividere gli stessi edifici. In seguito, molti di questi concetti sono stati ignorati o cambiati da altri presidenti, portatori di visioni diverse. Brasilia fu progettata, costruita, e inaugurata entro 4 anni. Dopo di allora, Niemeyer fu nominato capo responsabile del collegio di architettura dell'Università di Brasilia. Nel 1963, divenne un membro onorario dell'American Institute of Architects negli Stati Uniti; lo stesso anno ricevette dall'Unione sovietica il Premio Lenin per la pace.
Nel 1964, fu invitato in Israele da Abba Hushi, sindaco di Haifa, per pianificare il campus dell'Università di Haifa. Al suo ritorno in Brasile trovò un paese completamente diverso. In marzo, il presidente João Goulart, succeduto a Jânio Quadros nel 1961, fu rimosso con un colpo di stato. Il generale Castelo Branco assunse il comando del paese, che sarebbe stato trasformato in una dittatura fino al 1985.